日前，我校仲崇立教授团队青年教师李健在塑料废弃物高值化光重整领域取得重要进展。相关成果以《Chiral Heterojunctions for Spin-Enhanced Photoreforming of Plastic Waste》为题发表在《Advanced Materials》（DOI: 10.1002/adma.75215）上。天津工业大学为论文第一完成单位和第一通讯单位，我校李健老师为第一作者和通讯作者，厦门大学徐勇老师、南开大学庞建东教授、中国科学院张闯研究员为共同通讯作者。
手性诱导自旋选择性（CISS）为自旋催化提供了无需铁磁材料和外场的新途径，手性如同“自旋过滤器”，可产生自旋极化电荷并调控反应中间体的自旋取向，从而改变反应动力学与产物选择性。然而，将CISS从模型催化反应拓展至复杂塑料废弃物的高值化光重整，仍面临界面构建、电荷分离和反应路径精准调控等挑战。
图1. 手性异质结用于自旋增强型塑料废弃物光重整
针对上述问题，研究团队通过手性配体诱导界面组装，构建了MOF-808@TpPa-COF手性核壳异质结。对映纯D-/L-Cys接枝MOF-808后，可诱导TpPa-COF均匀外延生长并实现自适配晶格匹配，而非手性DL-Cys因熵惩罚和动力学障碍无法形成完整包覆；CISS效应产生的自旋极化电子汇集于MOF孔道内的Pt单原子用于析氢，而COF表面Pt团簇上的自旋极化空穴使*OH中间体呈平行自旋排列，将聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）衍生乙二醇（EG）的氧化导向保留C2骨架的乙醇酸（GA，选择性90.53%）；非手性MOF-DL@TpPa-COF中*OH呈反平行排列，则驱动C–C键断裂生成甲酸（FA），GA选择性仅19.79%。该手性体系在EG光重整中实现1255.74 μmol g-1h-1的H2生成速率和865.96 μmol g-1h-1的GA生成速率。该工作将CISS效应拓展至塑料废弃物光重整，为塑料废弃物高值化利用提供了新策略。技术经济分析显示，使用该技术年处理5万吨PET可盈利约1235万美元。
该研究工作得到国家自然科学基金、河北省自然科学基金、厦门市自然科学基金的资助和支持。
（审稿：化学工程与技术学院 陈继荣 桂建舟 编辑：党委宣传部 胡敏）